1958年,拍摄《通往绞刑架的电梯》期间,与迈尔斯·戴维斯在一起
1958年,凭借路易·马勒执导的《情人们》赢得了威尼斯影后
22岁时,已在舞台上小有成就的莫罗开始接演电影。不过,直到30岁时,她跟路易·马勒连续合作了《通往绞刑架的电梯》和《情人们》后,才变成法国乃至欧洲家喻户晓的演员。尤其是后一部,大胆的偷情主题外加露骨的情欲画面,在当年引来卫道士的强烈反弹。首先是在威尼斯电影节上闹出宗教人士抵制放映的新闻;在美国上映后,也引出一段涉及宪法第一修正案的著名官司:原本被裁定公开放映淫秽电影罪名成立,罚款2500美元的戏院老板,上诉至地方高院,最终为《情人们》赢回了“并非淫秽电影”的公道。
1958年,在戛纳电影节上
也是在这一年的戛纳电影节上,莫罗认识了年轻的影评人兼导演弗朗索瓦·特吕弗。第二年,她在其处女作《四百击》中饰演路人。又过了两年,传世名作《朱尔与吉姆》开拍,纠缠在两个男人之间却让观众也忍不住爱上的女主角凯瑟琳,成为莫罗的演员生涯中最为人所知的角色。