2007年，出于对演戏的渴望，他离开了之前的模特事务所，进入了一家培养偶像歌手的新事务所。然而练习生的训练生活与李钟硕的性格十分“不兼容”，人际关系与事业都不顺心，不到三个月他便决定再次换公司。此时距他作为演员正式出道还有三年。
自诩“电视宅”，挑剧本“百战百胜”
2010年，李钟硕终于凭借《检察官公主》正式作为电视演员出道。同年，《秘密花园》中的天才作曲家一角使他为观众所熟知。期间，他考取了建国大学电影艺术系，开始了自己迟来的专业学习。李钟硕的全盛之路始于2012年的《学校2013》，其后主演电视剧《听见你的声音》、与宋康昊、李政宰等合演的电影《观相》这一系列作品接踵而来，使他逐渐走向当红演员之路。之后电视剧《doctor异乡人》和《匹诺曹》等佳作的票房收视口碑奖项全面飘红，使他在两年之间一下跃升为了炙手可热的一线明星。如今，李钟硕常与金秀贤、李敏镐、宋仲基等人同列，作为在国外收获巨大人气的韩流代表被提起。
这样的成功不是偶然。对于演员来说挑剧本的眼光十分重要，而从小就“宅”的电视少年李钟硕是典型会选剧本的演员。从第一部主演作品《听见你的声音》起，李钟硕的主演作在收视、口碑、话题度上从来都未尝败绩。韩媒称他挑选剧本的眼光是“百战百胜”，而李钟硕本人也自诩为“电视宅”，他表示影视作品最重要的点是“大众性”，并笑说：“比起电影我看电视剧看得更多。我的审美取向超级大众，对于女性观众喜欢的爱情剧也很容易产生共鸣。我会觉得高收视的通俗电视剧比意味深长的艺术电影还更有趣。”
除了大众性，“新鲜感”也是李钟硕选剧的一个要素。纵观几部主演剧不难发现，李钟硕的人设则未必是常见的霸道总裁男。《听见你的声音》的超能力少年，《doctor异乡人》的脱北医生，《匹诺曹》的社会部记者，都展现出了与众不同的魅力。
