1958年，拍摄《通往绞刑架的电梯》期间，与迈尔斯·戴维斯在一起
1958年，凭借路易·马勒执导的《情人们》赢得了威尼斯影后
22岁时，已在舞台上小有成就的莫罗开始接演电影。不过，直到30岁时，她跟路易·马勒连续合作了《通往绞刑架的电梯》和《情人们》后，才变成法国乃至欧洲家喻户晓的演员。尤其是后一部，大胆的偷情主题外加露骨的情欲画面，在当年引来卫道士的强烈反弹。首先是在威尼斯电影节上闹出宗教人士抵制放映的新闻；在美国上映后，也引出一段涉及宪法第一修正案的著名官司：原本被裁定公开放映淫秽电影罪名成立，罚款2500美元的戏院老板，上诉至地方高院，最终为《情人们》赢回了“并非淫秽电影”的公道。
1958年,在戛纳电影节上
也是在这一年的戛纳电影节上，莫罗认识了年轻的影评人兼导演弗朗索瓦·特吕弗。第二年，她在其处女作《四百击》中饰演路人。又过了两年，传世名作《朱尔与吉姆》开拍，纠缠在两个男人之间却让观众也忍不住爱上的女主角凯瑟琳，成为莫罗的演员生涯中最为人所知的角色。
