他的音乐事业是在洛杉矶的流行乐坛中起步。1960年，他成为洛杉矶录音室乐手，曾为猫王普莱斯利（Elvis Presley）、弗兰克·辛纳屈（Frank Sinatra）等著名歌手伴奏。1961年，他离开乐队单飞，与唱片公司Crest Records签约，发行单曲。得益于娴熟的演唱和吉他弹奏技巧，他的乡村音乐在流行乐榜单上表现不俗，首张单曲《Turn Around， Look at Me》就表现不俗。
1967年，坎贝尔发行了成名曲《Gentle on My Mind》。歌曲吟唱的是恋人的告别，简单的旋律流露着悲伤的情绪。同年年底，他的另外一首金曲《By the Time I Get to Phoenix》也与听众见面。凭借这两首歌，坎贝尔在1968年共收获四个格莱美流行奖项和乡村奖项，奠定了他在乡村音乐领域的地位。
在此后三年间，他为CBS电视台主持的综艺节目《The Glen Campbell Good Time Hour》，更让他在乡村音乐界名声大噪。
他的职业生涯并非一帆风顺。1972年，专辑销量下跌，他主持的综艺节目也遭遇停播。处在低迷时期的他还染上毒瘾和酒瘾。
1975年、1977年他先后发行了《Rhinestone Cowboy》和《Southern Nights》，两首歌在流行榜和乡村榜上获得双料冠军，给他的音乐事业带来生机。上世纪80年代之后，他主要专注于演唱会和电视表演，直到罹患阿兹海默症带来音乐生命的尾声。
2014年，CNN播出了坎贝尔的纪录片《我就是我》，讲述患病之后他在家人陪伴下发表专辑、演出、获颁格莱美终身成就奖的经历。他演唱的纪录片插曲《I’m Not Gonna Miss You》，获得了第87届奥斯卡最佳原创歌曲提名。这首歌也是写给家人的作品，歌词最后一句写道：One thing selfishly remains， I’m not gonna miss you.（唯一自私的事是，我不会再想念你。）
随着拉丁美洲作家加西亚·马尔克斯获得诺贝尔文学奖的消息传来，此前就一直关注拉美文学的中国文坛，掀起了轰轰烈烈的拉美文学热。寻根文学、先锋派写作应运而生，文坛面貌为之一新。
