塞克特首次访华时，对中国军事国防建设和军队建设进行了详细考察，他临别时曾赠送给蒋介石其个人代表作《一个军人之思想》。该书的官方中文译本即是由厉麟似主持翻译的。中文版问世后，在国民党军方中广为流传，成为军队建设的重要参考书。
1935年5月，为敦睦中德邦交，沟通两国文化，厉麟似与朱家骅等留德归国著名人士，在南京创办了第一个代表中国官方的对德交流机构。协会成员包括中德两国政界、军界和文化界的友好人士。协会由时任交通部长朱家骅任理事长，教育部长王世杰、德、奥、瑞三国驻华公使四人任名誉会长，时任教育部社会教育司司长厉麟似、德国驻华使馆代表劳德士参事、德国驻沪总领事克利拜、德国驻华军事顾问团总顾问法肯豪森将军等任理事。而协会的实际主要负责人则是厉麟似等中国官员。该协会主要代表中国政府接待访华的德国团体与专家，开展中德两国官员互访与经贸往来，在20世纪30年代发展中德关系方面，发挥了重要作用。协会后迁至台湾，1963年蒋经国出任协会理事长，1965年中德文化协会更名为中德文化经济协会。
同年，厉麟似在国内结识了时任国联中国首席代表的顾维钧。两人志同道合，一见如故，遂结为知交。厉麟似也是30年代顾维钧诉诸国联外交，和平解决国际争端理念的主要支持者。
厉麟似是南京国民政府时期中国国联外交的推动者和践行者。在20世纪30年代任职教育部期间，他积极推动中国与国联(联合国前身)在文教事业上的合作与互动，并主张借助国联赢取更多国际舆论对中国人民抗日的同情与支持。
为了积极加强中国与国联及其各其他成员国的联系，1932年8月，厉麟似代表中国政府出使德国、法国、英国、意大利、奥地利及苏联等欧洲八国，进行教育考察与合作，途中与各国外交部、教育部及各文教机构等代表进行了广泛的接洽，有力地加强了中欧文教合作的纽带。
