厉麟似在德国游学达十年之久，除获得法学与哲学学位外，他还修习了政治学、教育学、军事学及英文、法文和俄文，并游历了瑞士、法国、比利时、英国、荷兰、苏联等欧洲各国。
在德国求学期间，他十分热衷于向西方知识界人士介绍和传播东方文化。他曾加入德国首个“中国学社”。该学社由德国著名汉学家卫礼贤(Richard Wilhelm)创建，致力于帮助西方人理解中国文化的内涵和意义。厉麟似曾协助学社创办了数种汉学研究报刊，并积极参与主办各类中国文化报告会和展览会。
在留德的十年里，厉麟似结识了周恩来、朱德、林语堂、陈寅恪、朱家骅等一批留德学人，并与汉学家卫礼贤结下了深厚的交谊。甚至希特勒也曾对其赏识有加，并与其合影留念。厉麟似在留德期间积累的人脉，为他日后从事对德外交与中欧交流工作奠定了基础。
1930年，厉麟似结束了自己14年的海外求学历程，怀着满腹经纶与满腔爱国热忱返回祖国。学成归国的厉麟似通过蒋介石进入南京国民政府教育部，自此开始了他在文教、外交舞台上的职业生涯。
中德关系是国民政府前期外交中最为重要的关系之一，两国在军事、经济、文化等各个领域的全面合作，构成了战前中国政府外交的一道独特风景线。厉麟似是20世纪30年代南京国民政府时期中国对德外交中的重要人物。他虽从未在外交部担任过实际职务，但却是国民政府与德国外交关系的主要推进者之一。
30年代，厉麟似曾受聘于国民政府最重要的智库之一——国防设计委员会，任国际组专门委员，为蒋介石提供对德方面的专家意见。
作为蒋介石对德外交的核心人物朱家骅的“左右臂膀”及重要智囊，厉麟似对于德国军事顾问团在中国的存续与发展起到了至关重要的作用。他是沟通中国高层与德国军事顾问团的桥梁人物，并与朱家骅几经曲折，最终促成了德国前国防部长、被世人尊称为德国“国防军之父”的塞克特将军的来华，并同意担任在华德国军事总顾问。中德关系由此得到了进一步发展，双方在文化、经贸、军事、外交方面的关系日益密切。1935年5月，两国宣布外交关系由公使级升格为大使级。
